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发布时间:2019-07-08 07:00

        

 

 

 

     

  石墨相氮化碳(graphitic carbon nitride, GCN)是一种新型二维层状材料,在催化和分离领域具有广阔的应用前景。近日,中国科学技术大学化学与材料科学学院刘波课题组通过质子化和阴离子嵌入的协同作用,发展了一种GCN层间距离和层间化学调控的普适性策略,并实现GCN基薄膜在亚纳米尺度下的精准筛分能力和高效立体选择性渗透。

  石墨相氮化碳(graphitic carbon nitride, GCN)是一种新型二维层状材料,在催化和分离领域具有广阔的应用前景。近年来,以氧化石墨烯(GO)为代表的二维膜制备及其在尺度的筛分研究成为分离领域的研究热点,但GO膜在水相体系中存在结构及性能不稳定性,对变化较为,从而其实际应用。另外,GO膜的研究目前主要集中在水相体系中,而一些特定的生物或药物领域所使用的手性分离膜,需要在非水相体系中实现对应异构体的高效分离。具有类似GO膜特性的GCN基分离膜的性能探究目前尚处于初级阶段,而如何充分发挥其层间距和层间可调的特性、化学惰性和结构稳定性,使其实现稳定、高效的纳米尺度下的选择性渗透亟待研究。

  近日,中国科学技术大学化学与材料科学学院刘波课题组通过质子化和阴离子嵌入的协同作用,发展了一种GCN层间距离和层间化学调控的普适性策略,并实现GCN基薄膜在亚纳米尺度下的精准筛分能力和高效立体选择性渗透。相关研究以Graphite phase carbon nitride based membrane for selective permeation 为题,于6月7日发表在《自然-通讯》(Nature Communications, 2019, 10, 2500)。论文的第一作者是中国科大博士研究生王洋。

  GCN共轭平面结构中具有确定分布的氮原子,氮上的孤电子可以被强质子酸(比如硫酸,SA)质子化,而强酸阴离子可以同时嵌入到GCN的纳米片层之间,并可在亚纳米尺度精确调控层间距离。GCN-SA复合纳米结构使可供/离子进出的有效层间距增大10.8埃。研究人员发现这种质子化的GCN与酸根离子之间的静电作用使得制备出的纳米复合物及纳米级厚度的薄膜非常稳定且具有两亲性。具有匹配尺寸的待分离可以选择性通过GCN-SA薄膜中阴离子支撑的层空间,并表现出明确的溶质分离截断半径,从而在亚纳米尺度下实现对不同尺寸和电荷的/离子的精准筛分(图1)。

  研究人员继续利用这一概念,通过引入手性樟脑磺酸(CSA),在GCN质子化和离子嵌入层间的过程中,一方面实现对层间距进行精准调控,另一方面改变层间化学,引入手性位点。研究结果显示,GCN-CSA手性分离膜对不同分离具有明确的截断量,一系列对映异构体在GCN-CSA薄膜中的渗透表现出较好的选择性,并可通过优化参数得到柠檬烯对映体过量值为89%的高效选择性渗透(图2)。

  综上,这项工作阐述了惰性GCN的普适性功能化策略,为精确调控二维材料的层间距和层间化学提供新的研究思,实现了GCN基分离膜在亚纳米尺度下的精准筛分和立体选择性渗透性能,并使二维材料基手性分离膜在一些特定领域(如制药和生物)的应用成为可能。

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